Verbrauchter Kernbrennstoff

Spent fuel pool at a nuclear power plant

Abgebrannter oder verbrauchter Kernbrennstoff (Spent nuclear fuel, SNF) ist Kernbrennstoff aus einem Kernreaktor (normalerweise einem Kernkraftwerk). Er ist nicht länger nützlich, um die Kettenreaktion (Neutroneninduzierte Kernspaltung) in einem gewöhnlichen thermischem Reaktor aufrecht zuerhalten und je nach Punkt im Kernbrennstoffkreislauf kann er erheblich unterschiedliche Isotopenbestandteile beinhalten.

Art des abgebrannten BrennstoffsBearbeiten

Siehe: John H Large: Radioactive Decay Characteristics of Irradiated Nuclear Fuels, January 2006.

Nanomaterial-EigenschaftenBearbeiten

Im Oxid-Brennstoff gibt es intensive Temperaturgradienten, die dazu führen Spaltprodukte migrieren. Das Zirkonium neigt dazu, sich in die Mitte des Brennstoffs zu bewegen, Pellets bei denen die Temperatur am höchsten ist, während sich die niedriger siedenden Spaltprodukte zum Rand des Pellets bewegen. Das Pellet enthält wahrscheinlich viele kleine Blase-ähnliche Poren, die sich während der Nutzung bildeten; das Spaltprodukt Xenon wandert in diese Lücken. Ein Teil dieses Xenons zerfällt dann zu Cäsium. Daher enthalten viele dieser Blasen eine große Konzentration von 137Cs.

Bei MOX-Brennelementen, wenn Xenon aus dem Brennstoff austritt, diffundiert es aus den plutoniumreichen Bereichen des Brennstoffs und wird dann im umgebenden Urandioxid eingeschlossen, Neodym neigt dazu, nicht mobil zu sein.

Auch metallische Partikel einer Legierung aus Mo-Tc-Ru-Pd neigen dazu, sich im Brennstoff zu bilden. Andere Feststoffe bilden sich an der Grenze zwischen den Urandioxidkörnern, der Großteil der Spaltprodukte verbleibt jedoch im Urandioxid gelöst als Mischkristall. Es existiert ein Papier, in dem eine Methode beschrieben wird, nicht-radioaktives von aktivem Uran aus abgebrannten Brennelementen zu abzuscheiden.[1]

SpaltprodukteBearbeiten

3% der Masse bestehen aus Spaltprodukten von 235U und 239Pu (auch indirekte Produkte in der Zerfallskette); diese werden beim radioaktiven Müll berücksichtigt oder können für verschiedene industrielle und medizinische Zwecke weiter abgetrennt werden. Die Spaltprodukte enthalten jedes Element aus Zink bis zum Lanthanoide; ein Großteil der Spaltausbeute konzentriert sich auf zwei Peaks, einen in der zweiten Übergangsreihe (Zirconium, Molybdän, Technetium, Ruthenium, Rhodium, Palladium, Silber) und die andere, hinten im Periodensystem (Iod, Xenon, Caesium, Barium, Lanthan, Cerium, Neodym). Viele der Spaltprodukte sind entweder nicht radioaktiv oder nur Radionuklide von kurzer Dauer. Eine beträchtliche Anzahl sind jedoch mittel- bis langlebige Radioisotope wie 90Sr, 137Cs, 99Tc and 129I. Mehrere Länder haben Untersuchungen durchgeführt, um die seltenen Isotope in Spaltabfällen zu trennen, einschließlich der "Spaltplatinoide" (Ru, Rh, Pd) und Silber (Ag), um die Wiederaufbereitungskosten auszugleichen. Dies wird derzeit nicht kommerziell betrieben.

Die Spaltprodukte können die Thermal-Eigenschaften des Urandioxids verändern; Lanthanoide-Oxide neigen dazu, die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs zu erniedrigen, während die metallischen Nanopartikel die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs geringfügig erhöhen.

Tabelle der chemischen DatenBearbeiten

Die chemischen Formen von Spaltprodukten in Urandioxid[2]
Element Gas Metal Oxid Feste Lösung
Br Kr Ja - - -
Rb Ja - Ja -
Sr - - Ja Ja
Y - - - Ja
Zr - - Ja Ja
Nb - - Ja -
Mo - Ja Ja -
Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sb - Ja - -
Te Ja Ja Ja Ja
I Xe Ja - - -
Cs Ja - Ja -
Ba - - Ja Ja
La Ce Pr Nd Pm Sm Eu - - - Ja

PlutoniumBearbeiten

 
Abgebrannter Kernbrennstoff, unter Wasser gelagert im Nuklearkomplex Hanford Site, Washington, USA

Etwa 1 % der Masse sind 239Pu und 240Pu, resultierend aus der Umwandlung von 238U, das entweder als nützliches Nebenprodukt oder als gefährlicher und ungünstiger Abfall angesehen werden kann. Eines der Hauptanliegen ist es die Verbreitung von Kernwaffen ist zu verhindern, da dieses Plutonium nicht in den Besitz von Staaten gelangen darf, die unter den Atomwaffensperrvertrag fällen. Wenn der Reaktor normal betrieben wurde, entsteht ausschließlich nicht-waffenfähiges Plutonium in Reaktorqualität, es enthält mehr als 19 % 240Pu und weniger als 80 % 239Pu, das macht es nicht ideal für die Herstellung von Atombomben. Wenn die Bestrahlungsdauer kurz gehalten wurde, erreicht das Plutonium Waffenqualität zu mehr als 93 %.

UranBearbeiten

96% der Masse ist das restliche Uran: der größte Teil des ursprünglichen 238U und ein weing 235U. In der Regel ist das 235U weniger als 0,83 % der Masse zusammen mit 0,4 % 236U.

Wiederaufbereitetes Uran wird 236U beinhalten, was in der Natur nicht vorkommt; dies ist ein Isotop, das als ein als Fingerabdruck für aufbereiteten Reaktorbrennstoff verwendet werden.

Bei Verwendung von Thorium zur Herstellung von spaltbarem 233U, wird im abgebrannten Kernbrennstoff das 233U eine Halbwertszeit von 159.200 Jahren haben (es sei denn, dieses Uran wird durch einen chemischen Prozess aus dem abgebrannten Brennstoff entfernt). Das Vorhandensein von 233U wirkt sich langfristig auf den radioaktiven Zerfall des abgebrannten Brennstoffs aus. Im Vergleich zu MOX-Brennelementen ist die Aktivität in den Zyklen mit Thorium um eine Million Jahre höher, da das nicht vollständig zerfallenes 233U vorhanden ist.

Zum natürlichen Uran Brennstoff:

Die fossile Komponente beginnt bei 0,71 % 235U-Konzentration in natürlichem Uran. Bei der Entladung beträgt die gesamte spaltbare Komponente immer noch 0,50 % (0,23 %). 235U 0,27 % spaltbar 239Pu, 241Pu Kernbrennstoff wird nicht abgegeben, weil das spaltbare Material vollständig verbraucht ist, sondern weil sich Neutronen absorbierende Spaltprodukte angesammelt haben und den Brennstoff deutlich ferringert in die Lage versetzen werden, eine nukleare Kettenreaktion aufrechtzuerhalten.

Bei einige in der Natur vorkommenden Uranbrennstoffen werden chemisch-aktive Umhüllungen, wie Magnox verwendet und müssen aufbereitet werden, da langfristige Lagerung und Entsorgung schwierig sind.[3]

Geringfügige ActinidenBearbeiten

Kleine Spuren von Aktiniden (Transuranabfall) sind im abgebrannten Reaktorbrennstoff vorhanden. Diese sind Aktiniden andere als Uran und Plutonium und umfassen Neptunium, Americium und Copernicium. Die gebildete Menge hängt stark von der Art des verwendeten Kernbrennstoffs und den Bedingungen ab, unter denen er verwendet wurde. Zum Beispiel die Verwendung von MOX-Elementen (239Pu in einer 238U-Matrix) wird wahrscheinlich zur Produktion von mehr 241U führen. Am und schwerere Nuklide als Brennstoff auf Uran-/Thorium-Basis (233U in einer 232Th Matrix).

Für stark angereicherte Kernbrennstoffe in marinen und Forschungsreaktoren variiert das Isotopeninventar basierend auf dem Kernbrennstoffmanagement und den Betriebsbedingungen des Reaktors.

Abgebrannter Brennstoff zerfällt in WärmeBearbeiten

 
Abwärme als Bruchteil der vollen Leistung für einen Reaktor in Schnellabschaltung von der vollen Leistung zum Zeitpunkt 0 unter Verwendung von zwei verschiedenen Korrelationen

Wenn ein Kernreaktor Herunterfahren wurde und die Kettenreaktion der Kernspaltung aufgehört hat, wird aufgrund der Beta-Zerfall von Spaltprodukten noch weiter eine beträchtliche Menge an Wärme im Kernbrennstoff erzeugt. Aus diesem Grund beträgt die Abklingwärme zum Zeitpunkt des Abschaltens des Reaktors etwa 7 % der vorherigen Kernleistung, wenn der Reaktor eine lange und konstante Leistungshistorie hatte. Etwa 1 Stunde nach dem Herunterfahren beträgt die Abklingwärme etwa 1,5 % der vorherigen Kernleistung. Nach einem Tag sinkt die Zerfallswärme auf 0,4 % und nach einer Woche auf 0,2 %. Die Abnahme der Wärmeerzeugungsrate nimmt mit der Zeit langsam ab.

Verbrauchter Kernbrennstoff, der aus einem Reaktor entnommen wurde, wird normalerweise in einem wassergefüllten Abklingbecken Behälter gelagert für ein Jahr oder länger (an einigen Standorten 10 bis 20 Jahre), um es abzukühlen und seine Radioaktivität abzuschirmen. Praktische Abklingbecken für basieren im Allgemeinen nicht auf einer passiven Kühlung, sondern erfordern, dass das Wasser aktiv durch Wärmetauscher gepumpt wird.

Kernbrennstoffstoffzusammensetzung und langfristige RadioaktivitätBearbeiten

 
Aktivität von 233U für drei Kraftstoffarten. Im Falle von MOX steigt das U-233 in den ersten 650.000 Jahren an, da es durch Zerfall aus 237Np entsteht. Dies wurde im Reaktor durch Absorption von Neutronen durch 235U erzeugt.
 
Gesamtaktivität für drei Kernbrennstoffarten.
Links: Strahlung von kurzlebigen Nukliden
Mitte: ~ von 90Sr und 137Cs.
Rechts: Zerfall von 237Np und 233U.

Die Verwendung von unterschiedlichen Kernbrennstoffe in Kernreaktoren führt dies zu unterschiedlichen SNF-Zusammensetzungen mit unterschiedlichen Aktivitätskurven.

Langlebige radioaktive Abfälle aus dem hinteren Teil des Brennstoffkreislaufs sind besonders relevant für die Erstellung eines vollständigen Abfallbewirtschaftungsplans für SNF. Auf lange Sicht hat radioaktiver Zerfall die Aktiniden im SNF aufgrund ihrer charakteristisch langen Halbwertszeiten einen signifikanten Einfluss. Je nachdem wie ein Kernreaktor wird befeuert wird, variiert die Aktinidzusammensetzung im SNF.

Ein Beispiel für diesen Effekt ist die Verwendung von Kernbrennstoffen mit Thorium. 232Th ist ein fruchtbares Material, das eine Neutroneneinfangreaktion und zwei Beta-Minus-Zerfälle eingehen kann, was zur Bildung von spaltbarem Material führt 233U. Sein radioaktiver Zerfall wird die Langzeitwirkung stark beeinflussen und Aktivität im SNF um eine Million Jahre. Ein Vergleich der mit 233U verbundenen Aktivitäten für drei verschiedene SNF-Typen ist in der Abbildung oben rechts zu sehen. Die verbrannten Brennstoffe sind Thorium mit Reaktor-Plutonium (RGPu), Thorium mit Waffen-Plutonium (WGPu) und Mischoxid-Kernbrennstoff (Derzeit kein Thorium). Für RGPu und WGPu ist die anfängliche Menge an 233U und sein Zerfall um eine Million Jahre zu sehen. Dies wirkt sich auf die Gesamtaktivitätskurve der drei Kernbrennstofftypen aus. Das anfängliche Fehlen von 233U und seinen Tochterprodukten in MOX-Elementen führt zu einer geringeren Aktivität in rechten Region der Abbildung unten rechts, wohingegen für RGPu und WGPu die Kurve aufgrund des Vorhandenseins von 233U höher gehalten wird ist nicht vollständig verfallen. Nukleare Wiederaufbereitung kann die Aktiniden aus dem abgebrannten Brennstoff entfernen, damit sie als langlebiges Spaltprodukt verwendet oder beseitigt werden können.

Korrosion abgebrannter BrennelementeBearbeiten

Edelmetallnanopartikel und WasserstoffBearbeiten

Nach der Ausarbeitung zur Korrosion des Elektrochemikers David W. Shoesmith,[4][5] haben Nanoteilchen aus Mo-Tc-Pd einen starken Einfluss auf die Korrosion von Urandioxidbrennstoff. Beispielsweise legt seine Arbeit nahe, dass hohe Wasserstoff-Konzentration (aufgrund der anaerober Korrosion des Stahl-Abfallbehälter) wird die Oxidation von Wasserstoff an den Nanopartikeln eine schützende Wirkung auf das Urandioxid ausüben. Dieser Effekt kann als Beispiel für den Schutz durch eine Opferanode angesehen werden, die statt einer Metall-Anode reagiert und das verbrauchte Wasserstoffgas löst.

Lagerung, Behandlung und EntsorgungBearbeiten

 
Abklingbecken in TEPCO's Kernkraftwerk Fukushima Daiichi am 27. November 2013

Abgebrannter Kernbrennstoff wird entweder im Abklingbecken für abgebrannte Brennelemente (SFPs) oder in trockenen Fässern gelagert. In den Vereinigten Staaten befinden sich abgebrannte Brennelemente und Fässer entweder direkt auf Kernkraftwerksstandorten oder in unabhängigen Lagereinrichtungen für abgebrannte Brennelemente (Independent Spent Fuel Storage Installations, ISFSI). ISFSIs können neben einem Kernkraftwerksstandort liegen oder sich an einem anderen Ort befinden. Die überwiegende Mehrheit der ISFSI lagert abgebrannte Brennelemente in trockenen Fässern. Morris Operation ist derzeit das einzige ISFSI mit einem Becken für abgebrannte Brennelemente in den USA.

Nukleare Wiederaufbereitung kann abgebrannten Brennstoff in verschiedene Kombinationen trennen von wiederaufbereitetem Uran, Plutonium, kleinere Aktiniden, Spaltprodukte, Reste von Zirkonium oder Stahl Verkleidung, Aktivierungsprodukte und die Reagenzien oder Verfestiger, die bei der Wiederaufbereitung selbst zugeführt werden. Wenn diese Bestandteile des abgebrannten Kernbrennstoffs wiederverwendet werden würden und zusätzliche Abfälle als Nebenprodukte der Wiederaufbereitung würden nur begrenzt anfallen, könnte die Wiederaufbereitung letztendlich das zu entsorgende Abfallvolumen verringern.

Alternativ kann der intakt-abgebrannte Kernbrennstoff direkt auf hohem Niveau entsorgt werden radioaktiver Müll. Die Vereinigten Staaten haben ein Endlager in tiefen geologischen Formationen geplant, so wie das Yucca-Mountain-Endlager für Atommüll Dort muss es abgeschirmt und verpackt werden, damit für Jahrtausende nicht in die unmittelbare Umwelt des Menschen gelangt.[6] Am 5. März 2009 jedoch Energieminister Steven Chu sagte einer Anhörung des Senats, dass "Yucca-Mountain nicht länger als Option für die Lagerung von Reaktorabfällen angesehen wird.[7]

Die geologische Entsorgung wurde in Finnland unter Anwendung des KBS-3-Prozesses genehmigt.[8]

RisikenBearbeiten

Es ist umstritten, ob abgebrannte Brennelemente im Abklingbecken anfällig für Ereignisse wie Erdbeben[9] oder Terroranschläge sind.[10] Dies könnte wahrscheinlich zu einer Freisetzung von Strahlung führen.[11]

Im seltenen Fall eines Kernbrennsoffaustritts im normalen Betrieb kann das Primärkühlmittel in das Element eindringen. Für die Nachbestrahlungsprüfung von Brennelementen werden normalerweise optische Techniken verwendet.[12]

Seit den Terroranschlägen vom 11. September 2001 hat die Nuclear Regulatory Commission eine Reihe von Vorschriften erlassen, die vorschreiben, dass alle Abklingbecken und Reaktoren gegen Naturkatastrophen und Terroranschläge unempfindlich zu gestalten sind. Infolgedessen werden gebrauchte Kernbrennstoffbecken mit einer Stahlauskleidung und dickem Beton ummantelt und regelmäßig überprüft, um die Widerstandsfähigkeit gegen Erdbeben, Tornados, Hurrikane, Erdbeben und Seichen bzw. Tsunamis sicherzustellen.[13][14]

EinzelnachweiseBearbeiten

  1. P.G. Lucuta, R.A. Verrall, Hj. Matzke, B.J. Palmer: Microstructural features of SIMFUEL — Simulated high-burnup UO2-based nuclear fuel. In: Journal of Nuclear Materials. 178, Nr. 1, January 1991, S. 48–60. doi:10.1016/0022-3115(91)90455-G.
  2. Solution of Fission Products in UO2. Archiviert vom Original am 10. September 2008. Abgerufen am 18. Mai 2008.
  3. RWMAC's Advice to Ministers on the Radioactive Waste Implications of Reprocessing. Radioactive Waste Management Advisory Committee (RWMAC). 3. November 2002. Archiviert vom Original am 29. August 2008. Abgerufen am 18. Mai 2008.
  4. David W. Shoesmith. University of Western Ontario. Abgerufen am 18. Mai 2008.
  5. Electrochemistry and corrosion studies at Western. Shoesmith research group, University of Western Ontario. Abgerufen am 18. Mai 2008.
  6. [1] Testimony of Robert Meyers Principal deputy Assistant Administrator for the Office of Air and Radiation U.S. Environmental Protection Agency before the subcommittee on Energy and Air Quality Committee on Energy and Commerce U. S. House of Representatives, July 15, 2008
  7. H. Josef Hebert: Nuclear waste won't be going to Nevada's Yucca Mountain, Obama official says. In: Chicago Tribune. Archiviert vom Original am 24. März 2011. 
  8. Vincent Ialenti: Death and succession among Finland's nuclear waste experts. In: Physics Today. 70, Nr. 10, October 2017, S. 48–53. bibcode:2017PhT....70j..48I. doi:10.1063/PT.3.3728.
  9. Fukushima's Spent Fuel Rods Pose Grave Danger. In: The Nation, 15. März 2011. 
  10. Are Nuclear Spent Fuel Pools Secure?. Council on Foreign Relations. 7. Juni 2003. Archiviert vom Original am 12. April 2011. Abgerufen am 5. April 2011.
  11. Mark Benjamin: How Safe Is Nuclear-Fuel Storage in the U.S.?. In: Time Magazine, 23. März 2011. 
  12. W. H. Huang, T. W. Krause, B. J. Lewis: Laboratory Tests of an Ultrasonic Inspection Technique to Identify Defective CANDU Fuel Elements. In: Nuclear Technology. 176, Nr. 3, 10. April 2017, S. 452–461. doi:10.13182/NT11-A13320.
  13. Fact Sheet on Storage of Spent Nuclear Fuel. Archiviert vom Original am 27. Oktober 2014. Abgerufen am 25. Juni 2017.
  14. Nuclear Waste Disposal. Archiviert vom Original am 6. Juli 2012. Abgerufen am 5. Juni 2012.